鉄系超伝導体の臨界温度が4倍に上昇

概要

東京工業大学 科学技術創成研究院 フロンティア材料研究所の平松秀典准教授、元素戦略研究センターの細野秀雄教授と半沢幸太大学院生らは、鉄系超伝導体^[用語1]の一つである鉄セレン化物「FeSe」のごく薄い膜を作製し、8ケルビン（K＝絶対温度、0Kはマイナス273℃）で超伝導を示すバルク（塊）より4倍高い35Kで超伝導転移させることに成功した。FeSe薄膜が超伝導体ではなく、絶縁体^[用語2]のような振る舞いを示すことに着目し、電気二重層トランジスタ^{[用語3] [用語4]}構造を利用して電界を印加することにより実現した。

トランジスタ構造を利用したキャリア生成方法は、一般的な元素置換によるキャリア生成とは異なり、自由にかつ広範囲にキャリア濃度を制御できる特徴がある。このため、元素置換によるキャリア添加が不可能な物質でも適用が可能なことから、今後の鉄系層状物質でより高い超伝導臨界温度の実現を狙う有力な方法になると期待される。

成果は3月29日（米国時間28日）に「米国科学アカデミー紀要（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）」のオンライン速報版に掲載された。

研究の背景

超伝導は、ある温度（臨界温度：Tc）以下で電気抵抗がゼロになる現象。2008年2月に細野教授らが発見した新超伝導体LaFeAsO（La：ランタン、Fe：鉄、As：ヒ素、O：酸素）とその類似構造を有する化合物は、鉄を主成分とすることから「鉄系超伝導体」と称されている。

超伝導発現には最悪と信じられてきた磁性元素である鉄を主成分として含むにもかかわらず、ヒ素と組み合わせ、かつ電子を添加することで、高Tcで超伝導を示すという意外性に注目が集まった。現在の最高Tcは55Kに達し、銅酸化物超伝導体^[用語5]の130Kの次に高い温度となっているが、銅酸化物系のTcの方が2倍以上高い。

銅酸化物と鉄系超伝導体は、超伝導体のもととなる親物質（母相）が反強磁性体^[用語6]であり、伝導を担うキャリア（電子もしくは正孔）を添加することで、その反強磁性の磁気的な秩序が消失し、超伝導が発現するという共通点をもつ。

一方、母相の性質として根本的に異なる点も知られており、銅酸化物の母相はエネルギーギャップを持つ「モット絶縁体」^[用語7]であるのに対し、鉄系物質の母相はギャップを持たない「金属」^[用語8]である。この違いが銅酸化物と鉄系超伝導体の最高Tcの違いに関係していると考えられる。すなわち、「絶縁体」母相のほうがより高Tcにつながる可能性があることになる。

鉄セレン化物FeSeは、バルクではTcが8Kの超伝導体であるが、試料の厚さをナノメートル（1ナノメートルは10億分の1メートル）オーダーまで極端に薄くすると超伝導体ではなく、絶縁体のような挙動を示す。

そこで、ナノメートルオーダーまで薄くしたFeSe薄膜は、銅酸化物超伝導体のような高Tcを示す物質の「絶縁体」母相となりうる可能性に着目し、外部から電界をかけて高濃度の電子を誘起することによって、絶縁体から金属のように電気がよく流れる状態、そしてさらには超伝導状態の実現に挑戦した。

研究成果

高品質FeSe薄膜は、分子線エピタキシー^[用語9]により作製し、外部からの電界印加方法としては、電気二重層トランジスタ構造（図1）を用いた。6端子状に形成した厚さ約10ナノメートルのFeSe薄膜チャネル上に、ゲート絶縁体として働くイオン液体^[用語10]を流し込み、コイル状の白金で作製したゲート電極から外部電界（ゲート電圧）を印加し、「ドレイン」－「ソース」間の電気抵抗の温度依存性を測定した。

その結果、図2左に示すように、ゲート電圧を印加しない場合（0ボルト）は絶縁体に特徴的な、温度が下がると電気抵抗が上昇する様子が観察され、3.5ボルトまではその挙動に変化はほとんど観察されなかった。しかし、4ボルトのゲート電圧を印加すると、キャリア濃度の増加を示唆する（特により低温域での）電気抵抗の低下とともに、8.6Kで電気抵抗の落ち込みが観察され始めた（図2右）。

さらにゲート電圧を増加させることで、その抵抗の落ち込み開始温度が上昇し、5ボルト印加時にゼロ抵抗（超伝導）を観察した。最大の5.5ボルト印加時のTcは35Kに達した。このTcは、塊のバルク体FeSeのTc（8K）のおよそ4倍である。

FeSe極薄膜チャネルに誘起された最大のキャリア濃度（図3）は、ゲート電圧5.5ボルト印加時で、1平方センチメートルあたり1.4×10¹⁵個（チャネル全体で見積もると1立方センチメートルあたり1.7×10²¹個）と、電気二重層トランジスタ構造を利用することによってバルクFeSeのキャリア濃度より約1桁高い濃度までキャリア添加に成功したことが明らかとなった。このキャリア濃度の増大が今回の高Tc達成の要因と考えられる。

この結果は、絶縁性母相とみなせる鉄系物質で高濃度のキャリア添加をすることによって銅酸化物超伝導体並みの高いTcを狙うという、今回の研究成果の有用性を実証している。

今後の展望

今回の結果により、高Tc実現のための物質選択および実験手法の選択の両方の有用性を示すことができた。今後、より高いTcの超伝導体探索の新しいルートを提供するといえる。

この成果は、文部科学省 元素戦略プロジェクト＜研究拠点形成型＞により助成されたものである。