キラル結晶の右手系・左手系で反転する放射状スピン構造を発見

要点

• キラルな結晶構造が発現するスピン特性を、テルル単体に着目した実験から解明しました。
• 鏡映しの関係にある右手系・左手系結晶では、放射状構造を持つスピンの向きが逆転することを見出しました。
• 電流印加や光照射でスピン流を原理的に生成可能なことから、スピントロニクスの応用に繋がることが期待されます。

概要

東京大学大学院工学系研究科の坂野昌人助教、理化学研究所創発物性科学研究センターの平山元昭研究員、東京工業大学科学技術創成研究院の笹川崇男准教授、東京大学物性研究所の近藤猛准教授らの研究グループは、東京工業大学理学院の村上修一教授、産業技術総合研究所の三宅隆研究チーム長、広島大学放射光科学研究センターの奥田太一教授らの研究グループ、高エネルギー加速器研究機構の組頭広志教授らの研究グループ、東京大学大学院工学系研究科の岩佐義宏教授らおよび石坂香子教授らの研究グループと共同で、キラルな結晶構造^[用語1]に由来して発現する固体内スピンの特性を、テルル単体を用いた実験から明らかにしました。

キラルな結晶構造を持ち、かつ強いスピン軌道相互作用を伴う物質では、電子の磁石としての性質であるスピンに由来した磁気的性質が、非磁性材料にも関わらず発現し得ることが、20世紀の半ばから知られていました。ところが、その物性を司るスピン偏極した電子構造の直接的な観察は、これまで成功していませんでした。本研究では、最も単純なキラル結晶構造を有し、かつ強いスピン軌道相互作用を合わせ持つテルル単体（図1）に着目し、スピン分解・角度分解光電子分光^[用語2]実験を行いました。その結果、キラルな結晶構造を持つ物質に対して初めて、スピン偏極した電子構造の観察に成功しました。さらに、キラルな結晶の特徴として、スピン構造が放射状となること、また、それらのスピンの向きが "右手系結晶" と "左手系結晶" で反転することを実験的に示しました。今回の結果は、強いスピン軌道相互作用を有するキラルな結晶が、有望なスピントロニクス^[用語3]材料であることを示しており、今後、電子・スピン変換デバイスの研究開発への進展が期待されます。

1. 図1.テルル単体の結晶構造。鏡写しの関係にある左手系結晶（左上）と右手系結晶（右上）が存在する。それらは、熱濃硫酸による腐食孔の形（下段の赤枠）で判別することができる。

本研究成果は、米国物理学会学術誌「Physical Review Letters」に米国東部時間3月10日に掲載予定、特に重要な論文としてEditors' Suggestionに選出されました。

本研究は、科学技術振興機構（JST）戦略的創造研究推進事業 CREST 「トポロジカル量子計算の基盤技術構築」(No. JPMJCR16F2） 、「カルコゲン化合物・超格子のトポロジカル相転移を利用した二次元マルチフェロイック機能デバイスの創製」(No. JPMJCR14F1）、日本学術振興会科学研究費補助金 基盤研究（A）(No. JP18H03678, No. JP19H00651)、基盤研究（B）(No. JP18H01165, JP18H01954）の支援を受けて行われました。

研究の背景

自然界には、右手と左手、あるいは右ネジと左ネジのように、鏡に映した姿がもとの姿と重ならないものがあり、これらの性質をキラルであるといいます。2つの非等価なキラルな結晶、いわゆる右手系と左手系の結晶は、自然界において、生物学的、化学的、物理的にそれぞれ異なる反応を示します。また、キラルな結晶構造の内部では、電気と磁気がお互いに関係しあうことが知られています。一方、固体内電子の電気的・磁気的関係を結びつけるためには、スピン軌道相互作用^[用語4]が必要であり、原子番号の大きな重い元素を持つ化合物で特にその作用が強くなります。

キラルな結晶構造を持ち、かつ強いスピン軌道相互作用を合わせ持つ物質は、非磁性であっても、スピン流などの磁気的性質を引き出し得ることから、スピントロニクス分野で特に注目されています。しかしながら、その特異な電気磁気特性の起源となるスピン偏極した電子構造を直接的に観測した例がこれまでになく、キラル結晶内の電子とスピンの結合状態は未解明でした。

研究内容と成果

本研究では、キラルな結晶構造を有するテルル単体を研究対象とし、スピン分解・角度分解光電子分光を用いて、スピン構造の直接観測を行いました。重元素であるテルル原子は強いスピン軌道相互作用を有しているため、電子とスピンが強く結合した状態が期待されます。本研究では、熱濃硫酸で表面処理した際にできる腐食孔の形によって右手系結晶と左手系結晶を判別し、それぞれの試料に対して、詳細な電子構造およびそれに付随するスピン偏極構造を観察しました。

まず、左手系結晶に対してスピン分解・角度分解光電子分光実験を行い、スピン構造を調べました（図2）。その結果、電子のz方向の運動量が、z方向のスピンのみと結合していることがわかりました。通常、スピン軌道相互作用は、電子の運動量と垂直な向きにスピンを結合させたがる性質があります。しかし、今回の結果は、それに反して、運動量と平行方向にスピンが結合していることを示しています。つまり、スピンが運動量空間において放射状に広がる特異な振る舞いを同定したことになります。さらに、右手系結晶の測定も行うことで、左手系結晶とはスピン構造が反対向きになることを見出しました。スピン構造に見られるこれらの特異性は、キラルな結晶構造に特有の電子状態に由来するものであるといえ、第一原理電子構造計算^[用語5]によって再現されることを確認しています（図3）。

1. 図2.左手系結晶におけるスピン分解・角度分解光電子分光スペクトル。z方向の運動量を持つ電子のスピンが、z方向に向いていることが観測されている（左）。左手系結晶と右手系結晶でスピンの向きが反転する様子を示している（右）。

1. 図3.実験結果と第一原理電子状態計算によって得られたテルル単体の運動量空間で描くスピン構造の概略図。矢印はスピンの向きを表している。左手系結晶（左）と右手系結晶（右）で、外向き・内向きの放射状スピン構造が反転している。

今後の展開

今回、最も単純なキラル結晶であるテルル単体において、キラルな結晶構造特有のスピン状態を実験的に解明しました。本結果を起点として、さまざまなキラル結晶におけるスピン状態の解明が進むものと考えられます。また、スピンが電子の運動量と平行に向き放射状となる特異なスピン構造からは、非従来型のスピントロニクス機能が創発できる可能性があるため、キラル構造を有する物質をデバイス応用させる発展研究が今後期待されます。

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